南湖新聞網訊(通訊員 趙迎)近日,我校動物科學技術學院、動物醫學院和農(nong) 業(ye) 微生物資源發掘與(yu) 利用全國重點實驗室精準獸(shou) 藥創製與(yu) 環境消減技術開發團隊在多功能納米材料吸附降解環境中抗菌藥物及其機製研究中取得新進展,相關(guan) 以成果以“Imprinting defective Fe-based metal-organic frameworks as an excellent platform for selective Fenton/persulfate degradation of LEX: removal performance and mechanism”為(wei) 題,發表在Applied Catalysis B: Environmental上。
團隊探究了以黃豆苷元為(wei) 模版,基於(yu) 分子印跡技術與(yu) 鐵基金屬有機骨架材料相結合而製備的對氟喹諾酮類抗菌藥具備高吸附性和過氧化氫/過硫酸鹽活化性能的多功能催化劑材料,並係統分析了該催化劑基於(yu) 不同氧化體(ti) 係對水環境中氟喹諾酮類抗菌藥的高效降解機製。
畜禽對抗菌藥物的吸收代謝不完全,導致大量抗菌藥以原型形式隨糞便和尿液排入環境中,對生態環境及人類健康造成巨大威脅。因此,抗菌藥物作為(wei) 一類新興(xing) 有機汙染物在自然水環境中的出現引起了國內(nei) 外學者的高度關(guan) 注。如何高效去除水環境中的抗菌藥物是傳(chuan) 統處理技術無法完全解決(jue) 的科學難題。與(yu) 傳(chuan) 統處理技術相比,芬頓氧化和過硫酸鹽氧化等高級氧化工藝因具有較強的氧化能力和降解效率在有機汙染物的去除中受到了廣泛的重視。
活化雙氧水或過硫酸鹽產(chan) 生的活性氧的催化效率和利用效率是影響芬頓/過硫酸鹽氧化降解性能的兩(liang) 個(ge) 關(guan) 鍵因素。協同吸附和高級氧化工藝可以提高活性氧的利用效率,實現抗菌藥物的快速富集和降解。本研究合理設計和構建了一種黃豆苷元虛擬印跡的缺陷型鐵基金屬有機骨架材料(Fe-MOF-DMIP),通過模板分子的引入和洗脫誘導Fe-MOF-DMIP形成缺陷,使其具有更大容納能力的孔道。結合DFT計算,具有金屬螯合能力的黃豆苷元的引入增強了催化降解過程中Fe (III)/Fe (II)循環,Fe-MOF-DMIP與(yu) 降解化合物之間的π-π共軛、氫鍵相互作用,提升了催化劑的活化和降解效率。本研究進一步從(cong) 氟喹諾酮類抗菌藥的降解路徑、自由基產(chan) 生、自由基自耦合/交聯耦合以及自由基半衰期等角度,對Fe-MOF-DMIP在芬頓氧化和過硫酸鹽氧化體(ti) 係中降解機製進行了係統深入的研究。此外,本研究從(cong) pH穩定性、循環使用性能、抗幹擾能力和經濟成本等角度,對Fe-MOF-DMIP的應用前景進行了係統評估。該研究為(wei) 多功能催化劑的開發以及水環境淨化中合理選擇高級氧化工藝提供了科學參考資料。

圖1. Fe-MOF-DMIP在芬頓氧化和過硫酸鹽氧化體(ti) 係下的作用機製示意圖
我校動科動醫學院博士研究生趙迎為(wei) 本論文第一作者,陳冬梅教授和謝書(shu) 宇教授為(wei) 共同通訊作者,課題組多位同學共同參與(yu) 。該研究得到了國家自然科學基金和“星空体育网站入口官网自主科技創新基金-科技領軍(jun) 人才團隊培育項目”專(zhuan) 項資金的資助。
【英文摘要】
Synergistic adsorption and advanced oxidation processes (AOPs) is being considered as an effective strategy to solve the poor catalytic performance and incomplete mineralization of pollutants currently faced by traditional AOPs and adsorption techniques. However, the poor adsorption-specificity/catalytic performance of catalyst needs to be improved. Herein, a daidzein imprinted defective Fe-MOF (Fe-MOF-DMIP) was successfully developed. Due to its enhanced hydrogen-bond/hydrophobic interaction and pore-filling effect, Fe-MOF-DMIP can selectively adsorb levofloxacin (Qmax was 315.31 mg g-1). The acid-stability of Fe-MOF-DMIP in water was improved and pH can be expanded to 3-11. Attributed to the enhanced Fe cycle and mass transfer efficiency, Fe-MOF-DMIP could efficient active H2O2/persulfate, resulting in the removal rate of levofloxacin reached 98.4%/82.4% (H2O2/persulfate). The synergistic mechanism of adsorption@degradation and degradation pathway were also expounded. This work provided a new strategy for developing multifunctional catalysts, and emphasized the importance of paying attention to the types of free radicals produced in AOPs.
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審核人:謝書(shu) 宇 陳冬梅